Cesium adsorption/desorption behavior of clay minerals considering actual contamination conditions in Fukushima

向井 広樹*; 廣瀬 農*; 甕 聡子*; 菊池 亮佑*; 田野井 慶太朗*; 中西 友子*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 6, p.21543_1 - 21543_7, 2016/02

https://doi.org/10.1038/srep21543

Cesium adsorption/desorption experiments for various clay minerals, considering actual contamination conditions in Fukushima, were conducted using the Cs radioisotope and an autoradiography using imaging plates (IPs). An aliquot containing 0.185 -1.85 Bq of Cs was dropped onto a substrate where various mineral particles were arranged. It was found that partially-vermiculitized biotite, which is termed "weathered biotite" (WB) in this study, from Fukushima sorbed Cs far more than the other clay minerals (fresh biotite, illite, smectite, kaolinite, halloysite, allophane, imogolite) on the same substrate. Cs-sorption to WB continued for about one day, whereas that to ferruginous smectite was completed within one hour. The sorbed Cs in WB was hardly leached with hydrochloric acid at pH 1, particularly in samples with a longer sorption time. The presence/absence of WB sorbing radiocesium is a key factor affecting the dynamics and fate of radiocesium in Fukushima.

粘土鉱物に対するセシウム吸脱着機構の解明

矢板 毅

ペトロテック, 37(5), p.329 - 333, 2014/05

福島産イライトおよびバーミキュライトに対するセシウムの吸着特性について、放射光EXAFSおよびSTXM等により解明した。粘土層間に多く取り込む容量を持つバーミキュライトおよびほつれた風化末端,周回部に吸着サイトを持つイライトとはそのセシウムの局所構造において明らかな違いがあった。また、セシウム吸着させたバーミキュライトに対し、シュウ酸をもちいる剥離実験を行ったところ、120分程度で95%以上のセシウムを剥離させることができたものの、難剥離性の部分も存在することが分かった。また、STXMによる酸素の化学状態の違い、剥離過程での構造変化から、一つの鉱物とはいえ、環境試料においては幾つかのことなる鉱物が存在していることもわかった。特に難剥離性の部分は、風化黒雲母などである可能性が高く、これらの鉱物に対する処理法の開発が除染技術の高度化には極めて重要であることが明らかとなった。

グラフト重合不織布による水中の鉄・マンガンの吸着除去法の開発

高橋 学*; 田中 和也*; 玉田 正男; 青井 透*

環境工学研究論文集, Vol.41, p.229 - 235, 2004/11

放射線を用いるグラフト重合法により、グリシジルメタクリレートを不織布にグラフトさせ、化学処理により金属捕集機能を持つイミノ二酢酸型捕集材を合成した。40Cで2時間グラフト重合させ、グラフト率は170%に増加した。合成したイミノジ酢酸基量が2.1mmol/g-捕集材の捕集材を用いて、鉄イオンとマンガンイオンの吸着性能を評価した。鉄イオンとマンガンイオンの各分配係数は共存イオンの増加によって減少した。鉄イオンとマンガンイオンは、捕集材を充填したカラムを用いて空間速度SV=1000hで完全に除去できた。両イオンの吸着容量は、5回の繰り返し吸脱着試験で80%に減少することがわかった。

Tritium behavoir study for detritiation of atmosphere in a room

小林 和容; 林 巧; 岩井 保則; 浅沼 徳子; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 41(3), p.673 - 677, 2002/05

安全性が高く社会的に受容される核融合炉の建設には、トリチウムの安全な取り扱い技術(閉じ込め・除去)が必要である。万一のトリチウムの室内漏洩を想定し、その除去挙動を把握するために、大型(12m)の気密簡素化空間(ケーソン)からなるトリチウム安全性試験装置(CATS)を用い、トリチウムの室内漏洩・閉じ込め・除去模擬試験を実施してきた。その結果として、トリチウム水蒸気(HTO)が漏洩した場合には、汚染の残留が検出され、その程度がケーソン内の雰囲気湿度に顕著に依存することがわかった。トリチウムの除去換気中に水分を添加して雰囲気湿度を高めることにより汚染トリチウムの除去が促進されることを見いだした。さらに、HTO吸脱着を考慮した解析モデルにより、実験結果を再現することに成功した。

Isotope exchange reaction in LiZrO packed bed

河村 繕範; 榎枝 幹男; 奥野 健二

Fusion Engineering and Design, 39-40, p.713 - 721, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0920-3796(97)00189-0

固体増殖ブランケット内で増殖されたトリチウムの放出挙動を把握するためには、各移動過程でのトリチウムの移動速度とインベントリーを求める必要がある。特に表面反応の影響が無視できないことが指摘されており、筆者らは、水分吸脱着挙動等の系統的調査を行ってきたが、今回は、水素添加スイップガスを用いた際に生じる同位体交換反応に着目し、リチウムジルコナート充填層を用いたH-D系交換反応実験を行った。交換反応は気相水素-表面吸着水間の交換反応が律速であることがわかり、データより反応速度定数及び平衡定数を得た。これにより増殖トリチウムを回収する際にスイープガスに添加すべき水素濃度の算出が可能である。また、物質移動抵抗を水分脱着と比較し、条件によっては、水素を添加しても効果がみられない場合があることを指摘した。

深部地下環境下におけるSnの収着メカニズムに関する研究(2)(成果報告書)

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PNC TJ1281 94-002, 206 Pages, 1994/02

PNC-TJ1281-94-002.pdf:6.16MB

放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種が生物圏へ回帰し、人間の被ばくの原因となる主な経路は地下水である。その間、放射性接種は地層等に吸着され、また崩壊によりその放射能度を減じて行くとともに、一部は地層等と吸脱着を繰り返すことにより、地下水の速度に比べはるかに遅い速度で移動することになる。この吸着容量及び時間遅延による濃度減少効果が、放射性廃棄物の地層処分を行う安全上の大きな根拠になっている。放射性核種の吸脱着の性質は固相濃度と液相濃度との比、いわゆる分配係数として定量化されている。しかしながら、このパラメータは環境条件によって大きな変動幅をもち、理論的な説明については未だ検討不十分な状態にある。吸着現象については物理的・化学的に様々な過程の複合的な集積であり、各過程に対する理論を研究し、それらを有機的に結合することが必要である。吸着機構の解明へはその階段を一歩一歩着実に昇ることが賢明である。本研究は、その一ステップとなることを目的として、昨年度の同テーマに引き継ぎ、以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)Snの液中支配化学種の推定及び熱力学データの取得(2)Snの収着状態の推定

通気層土壌試験の低吸着領域における放射性核種の移行挙動,第2報; 流量の影響とその解析

武部 愼一; 向井 雅之; 古宮 友和; 神山 秀雄

JAERI-M 93-034, 15 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-034.pdf:0.74MB

未攪乱状態の通気層土壌試料を用いて、Co,Sr及びCsで汚染した土壌から脱離した放射性核種の大型カラム試験において、前報に続いて低吸着領域における核種移行挙動について、地下水流下をトリチウムの破過開始直後までにとどめることにより調べ、土壌中の核種濃度分布及び流出液濃度分布の時間変化の結果を総合して解析を行った。その結果、この程度の流量では、Sr及びCsは深部への移行は認められず、Coについてのみ低吸着領域の移行が認められ、その濃度分布にはピークが見出された。この低吸着領域におけるCoの移行挙動について、吸着及び脱着反応速度定数を考慮した非定常の取扱において、最大吸着容量を導入したモデルを用いることにより、核種の流出液中濃度及び土壌中分布を統一的に説明することができた。解析結果から、染層層におけるCoの移行し易い化学形の初期割合は、0.1%程度と推定された。

低温度ウラン溶液からのウラン採取システムの技術開発 -高性能ウラン吸着剤利用システムに関する調査研究- (付録資料)

堀田 平*

PNC TJ6557 91-045, 121 Pages, 1990/12

PNC-TJ6557-91-045.pdf:2.63MB

海水中のウランを採取する方法は、一般に次の様に分類できる。1.共沈法2.吸着法3.浮選法4.溶媒抽出法5.生物濃縮法本海水ウラン回収プラントのウラン回収方法は、このうちの吸着法によるものである。この吸着法は、有機系もしくは無機系のウラン吸着剤に海水を適当な期間接触させてウラン成分を吸着させ、その後それに溶離剤をかけてウランを溶離させ、濃縮工程を経たうえでイエローケーキを精製するという方法であるが、海水中に溶存するウランは、総量としては多くても(約40億トン)濃度は薄く(約3ppb)、多量のウランを回収するには膨大な量の海水を吸着剤に接触させる必要がある。この海水の移動を機械的に行うとすれば、莫大なエネルギーを消費することになり、その結果として回収コストが上り、経済性の面で問題点が出てくる。これに対して、海水を吸着剤に接触させるエネルギー源として、海洋に存在する波および海流のエネルギーを利用すれば、回収コストの低減を図ることが可能である。本海水ウラン回収プラントは、この波浪および海流のエネルギーを利用することにより、経済的効率を高めたウラン回収プラントである。2.全体システムの構成海水ウラン回収のプロセスは、1.吸着剤による海水ウランの吸着2.溶離液による吸着剤からのウラン脱離3.沈殿・分離により最終製品のイエローケーキを抽出する精錬の3工程から成り、この工程に対応した回収システムの具体的な設備は、一般に下記から成っている。1.吸着剤を保持し海水と接触させてウランを吸着させる吸着設備2.ウランを吸着した吸着剤からウランを塩酸等により溶離する脱離プラント3.脱離液を処理して最終製品であるイエローケーキを抽出する精錬プラント4.以上の各工程間の吸着剤、脱離液、イエローケーキ等の搬送設備5.各工程に必要な薬剤、水、燃料等のユーティリティを運搬・補給する設備上記設備を備えた回収システムの全体構成としては、各設備の方式や設置場所等多数の方式が考えられるが、本回収プラントは、下記のような吸着・脱離浮体および精錬船の組み合わせとしている。1.吸着・脱離浮体一点係留装置付きの四角全方向通水型構造で、浮体内には脱離プラント、脱離液タンク、塩酸タンク等を装備し、脱離までを行う。2.精錬船1.の浮体より脱離液を受取り、船上に搭載したプラントにより精錬を行ってイエローケーキを生産し、陸揚

Electron and ion beam induced adsorption and desorption processes of gases at alumina surface

永井 士郎

Proc.9th Symp.on ISIAT 85, p.551 - 552, 1985/00

アルミナ単結晶を超高真空下、CO,CO,OあるいはHOの雰囲気で電子衝撃あるいはArと電子の同時衝撃してオージェ電子スペクトルの経時変化を観測し、アルミナ表面の還元と気体の吸・脱着との関連を考察した。 アルミナ表面の還元は、電子衝撃、Ar衝撃、Arと電子の同時衝撃いずれの場合にも進行した。Co、Co及びHOの雰囲気ではアルミナ表面の還元は著しく妨害され、HOの効果が最大であることが見出された。この妨害効果は、表面に生成した金属Alが気体の解離によって生成するO原子により酸化されることによると考えられる。一方、CO雰囲気ではアルミニウムカーバイドの生成が観測された。このカーバイド生成後にはアルミナ及びカーバイドの還元、及びこれらに対するCOの吸着は起らないことが分った。

塩素化揮発法による照射済み二酸化ウラン燃料の処理

平野 見明

JAERI-M 5878, 124 Pages, 1974/10

JAERI-M-5878.pdf:3.98MB

論文は,塩素化剤として四塩化炭素蒸気を使用した塩素化揮発法による照射済みUO燃料からFPの分離についての研究成果をまとめたものである。研究内容は4段階から構成されている。第1段階は未照射合成試料を使用した塩素化-分別凝結実験であって、予備実験である。第2段階は照射済み試料を使用した塩素化-分別凝結実験、ならびに天然CeO粉末添加による放射性セリウムの分離、NaClベッドによる塩化ウラン蒸気の完全捕集、塩素化-分別凝結の繰り返しによる除染係数の改善等の実験である。第3段階は本論文の主体をなすものであって、BaClベッド上における塩化物蒸気の収着-脱着処理によるFPの分離実験である。この処理では、セシウム以外の放射体がウランからほぼ完全に分離され、回収直後のウランの放射能は天然ウランの放射能以下にまで減少した。第4段階はこのセシウムのHClガスを使用した分離実験である。